韩文锋
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赵波
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霍超
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刘化章
催化学报
采用N2物理吸附和He-TPD等表征手段考察了不同活性炭及其经HNO3和氧化处理后的孔结构性质及表面基团的变化,并用CO化学吸附分析了其对活性组分Ru分散度的影响. 结果表明,活性炭较发达的中孔结构可显著提高Ru的分散度. 活性炭的部分表面含氧基团是Ru的分散中心,它们的量会明显影响催化剂的Ru分散度及活性. 活性炭经HNO3处理虽然可以使含氧基团的量增加,但同时也使不稳定基团的量增加,这些不稳定基团在催化剂还原过程中分解,不利于Ru的分散. 活性炭的气相热处理可以调变其表面结构及表面基团,从而提高 Ru的分散度及催化剂活性.
关键词:
钌
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活性炭
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负载型催化剂
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氨合成
,
表面基团
徐三魁
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王晓栋
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李利民
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许群
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李蕊
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2011.00552
采用超临界甲醇处理活性炭,水浸渍制备负载钌炭催化剂,用N2物理吸附、Boehm滴定、X光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)等测试技术研究了超临界甲醇处理对活性炭表面结构及表面基团相对含量的影响,并以葡萄糖加氢生产山梨醇为模型反应对钌基催化剂的性能进行了评价.研究结果表明,超临界甲醇处理活性炭,活性炭的孔结构性能变化不大,但可有效降低活性炭表面含氧酸性基团的含量,使催化剂的还原温度升高,增强了载体和活性组分间的相互作用,有效的提高了钌的分散度,从而提高所负载催化剂的催化活性.在实验范围内,当超临界甲醇的温度为300℃,处理时间为12 h时,在4.0 MPa、120℃、葡萄糖的质量分数为50％的反应条件下,催化剂的反应速率(按Ru单位质量计)达到了118.65 mmol/(min·g),是未处理活性炭的1.96倍.
关键词:
超临界
,
活性炭
,
钌基催化剂
,
表面基团
,
葡葡糖加氢
