严新焕
,
孙军庆
,
徐颖华
,
杨建峰
催化学报
用化学还原法制备了 Ni-Co-B 非晶态合金催化剂,并采用透射电子显微镜、扫描电子显微镜、选区电子衍射、X射线衍射、X射线能谱和差热-热重分析等表征手段研究了催化剂的非晶性质和原子组成等. 将此催化剂用于邻氯硝基苯和 3,4-二氯硝基苯的液相催化加氢反应,结果表明,当Co/(Co+Ni)=0.5 (摩尔比)时, Ni-Co-B 催化剂具有较好的加氢性能和较高的抑制脱卤性能. 在不加脱卤抑制剂的情况下,两种氯代硝基苯的转化率均接近100%, 脱卤率分别为1.12%和0.42%, 优于使用 Ni-B 和 Co-B 非晶态合金催化剂时的结果. 还讨论了将Co引入到 Ni-B 非晶态合金催化剂时对其性能的影响.
关键词:
镍
,
钴
,
硼
,
非晶态合金
,
邻氯硝基苯
,
3
,
4-二氯硝基苯
,
催化加氢
,
氯代苯胺
解雅玲
,
肖南
,
凌铮
,
柳月
,
于畅
,
邱介山
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60451-8
采用简单的水热/溶剂热法,经后续在氮气气氛中的热处理合成了三维花型 Co-Ni/C 双金属催化剂,它由交织炭片构成,金属纳米颗粒高度分散其中.随着 Co/Ni 摩尔比的增加,金属颗粒的粒径逐渐从26 nm 减至4 nm 左右.将该催化剂用于邻氯硝基苯选择性加氢制备邻氯苯胺反应,其催化活性最高为单金属催化活性的2倍.这是由于 Co 和 Ni 物种之间存在协同效应.氢气程序升温脱附结果显示, Co/Ni 合金的生成使得 Co50Ni50/C 催化剂产生了新的催化活性位,因而其活性显著提高.
关键词:
钴
,
镍
,
纳米碳材料
,
双金属催化剂
,
协同效应
,
邻氯硝基苯
,
加氢反应
许响生
,
陈傲昂
,
周莉
,
李小青
,
顾辉子
,
严新焕
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20959
采用浸渍法制备Ru/C催化剂,并用于原位液相催化邻氯硝基苯(o-CNB)加氢合成邻氯苯胺(o-CAN)反应中.考察了浸渍顺序、助剂、还原温度、载体和助剂含量等因素对催化剂稳定性的影响.采用透射电子显微镜、X射线光电子能谱、傅里叶红外光谱和N2吸附-脱附等手段表征催化剂.结果表明,以15％ Fe为助剂,活性炭为载体,制备得到的0.5％ Ru-Fe/C催化剂经过523 K氢气还原后o-CNB的转化率为99.7％,o-CAN的选择性达到98.7％,反应140 h未出现明显失活.催化剂表面吸附CO导致中毒是失活的主要原因,同时对催化剂再生方法进行了探究.
关键词:
钌
,
四氧化三铁
,
原位液相加氢
,
邻氯硝基苯
,
邻氯苯胺
,
一氧化碳
熊峻
,
陈吉祥
,
张继炎
催化学报
用等体积浸渍法制备了一系列不同镍负载量的负载型Ni/TiO2催化剂,并将其应用于邻氯硝基苯加氢制邻氯苯胺的反应.采用N2吸附、 X射线衍射、程序升温还原、透射电镜、 H2化学吸附及间歇加压釜式反应器活性评价等方法,考察了镍负载量对Ni/TiO2催化剂的物化性质及邻氯硝基苯加氢反应性能的影响.结果表明,随着镍负载量的增加, Ni/TiO2催化剂上邻氯硝基苯的转化率逐渐提高;当镍负载量超过30%时,催化剂的活性和选择性不再明显变化.当催化剂中镍负载量高于20%时,在温度343 K、氢压1.0 MPa和催化剂/邻氯硝基苯质量比1/10的条件下反应210 min后,邻氯硝基苯的转化率和邻氯苯胺的选择性均高于99%, 催化剂具有良好的应用前景.分析表明,影响Ni/TiO2催化剂性能的主要因素为催化剂表面镍晶粒的活性表面积以及载体TiO2与金属镍之间的强相互作用.
关键词:
镍
,
二氧化钛
,
负载型催化剂
,
邻氯硝基苯
,
催化加氢
,
邻氯苯胺
王闯
,
邱介山
,
梁长海
催化学报
采用化学还原法制备了不同Sn/Pd摩尔比的碳纳米管(CNTs)负载Pd/SnO2催化剂,并将该催化剂用于邻氯硝基苯(o-CNB)的选择加氢反应.采用透射电镜、X射线衍射和电感耦合等离子体技术对所制备的Pd/SnO2/CNTs催化剂进行了表征.结果表明,Sn/Pd摩尔比对该催化剂的邻氯硝基苯选择加氢反应性能影响显著.当Sn/Pd摩尔比为11时,催化剂的活性最高,在常压,60℃反应60 min,o-CNB转化率为96%.该催化剂还具有高的邻氯苯胺(o-CAN)选择性,o-CNB转化率达到100%时,脱氯副产物苯胺选择性小于5%.在相同条件下,浸渍法制备的2.4%Pd/CNTs催化剂上脱氯副反应严重,当o-CNB完全转化时,o-CAN选择性只有22%,副产物苯胺选择性则高达78%.
关键词:
碳纳米管
,
钯
,
二氧化锡
,
邻氯硝基苯
,
选择加氢
,
邻氯苯胺
贾永涛
,
王闯
,
梁长海
,
邱介山
催化学报
用乙二醇还原法制备了碳纳米管(CNT)负载的铂催化剂(Pt/CNT).考察了CNT化学修饰与物理修饰对催化剂的影响.CNT化学修饰采用H_2SO_4-HNO_3氧化法,物理修饰采用十二烷基硫酸钠(SDS)吸附法.用X射线衍射、透射电子显微镜、电感耦合等离子发射光谱、H_2程序升温脱附、傅里叶变换红外光谱和元素分析对Pt/CNT催化剂进行了表征,并以邻氯硝基苯选择加氢为探针反应考察了Pt/CNT的催化性能.结果表明,化学修饰与物理修饰都能在CNT表面引入一定数量的活性位,有助于促进Pt异相成核,提高Pt的分散性,进而提高催化剂的活性.SDS在一定浓度下可形成特定结构的胶束,导致形成特定形貌的Pt纳米粒子.
关键词:
碳纳米管
,
铂
,
表面修饰
,
邻氯硝基苯
,
选择加氢
,
邻氯苯胺
毛建忠
,
严新焕
,
顾辉子
,
江玲超
催化学报
通过金属有机化合物Pt2(dba)3(dba为二亚苄基丙酮)分解的方法,制得了可溶性纳米Pt颗粒.采用透射电子显微镜对其观察发现,调节氧气分解压力可以摔制Pt颗粒的大小.将可溶性Pt纳米颗粒负载于活性炭上,制得了粒径可控的Pt/C催化剂.该催化剂用于邻氯硝基苯加氢反应时,表现出非常高的催化性能.在氢气分解压力为2.0 MPa时制备的0.5%Pt/C,其Pt纳米粒径为2.8 nm左右,在不加脱卤抑制剂、反应温度为60℃和氧气压力为1.0 MPa的条件下,脱卤率为1.6%,TOF达到39.8s-1.
关键词:
铂
,
活性炭
,
负载型催化剂
,
邻氯硝基苯
,
加氢
,
氢解
赵朝晖
,
邹汉波
,
陈胜洲
,
刘自力
,
梁红
功能材料
doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2017.03.046
采用等体积浸渍法结合程序升温还原技术制备出一系列负载型过渡金属氮化物催化剂,并利用XRD、BET、TG-DSC等手段对催化剂进行表征.将此催化剂用于邻氯硝基苯液相催化加氢.结果表明,单组分MoN/CNTs催化剂的活性较低,氯代硝基苯转化率为57.5%,双组份CoMoNx/CNTs的活性较高,氯代硝基苯转化率为89.8%,添加了稀土La后CoMoNx/CNTs催化剂活性改善不明显,但对o-CAN选择性达到了99.3%.
关键词:
氯代苯胺
,
过渡金属氮化物
,
邻氯硝基苯
,
加氢
