慕旭宏
,
王殿中
,
王永睿
,
林民
,
程时标
,
舒兴田
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60462-2
介绍了纳米ZSM-5分子筛的合成及其在直馏汽油非临氢改质中的应用、纳米β分子筛的合成及其在苯与乙烯液相烷基化中的应用、纳米空心钛硅分子筛(HTS)的合成及其在环己酮氨肟化过程中的应用以及纳米Silicalite-1分子筛的合成及其在环己酮肟气相贝克曼重排生产己内酰胺中的应用,并简要综述了上述纳米分子筛合成和应用方面的最新研究进展.结果表明,对于炼油和石油化工中易结焦失活的催化反应过程,分子筛的纳米化可抑制催化剂快速失活,延长催化剂寿命.
关键词:
纳米分子筛
,
ZSM-5
,
β
,
钛硅分子筛
,
Silicalite-1
,
汽油改质
,
乙苯
,
己内酰胺
张向京
,
王燕
,
杨立斌
,
辛峰
催化学报
采用连续淤浆反应器,在环己酮质量空速为6 h-1 和温度为70 ℃的条件下,对 TS-1 催化剂上环己酮氨肟化制环己酮肟反应过程中的活性变化规律进行了考察,并用热重-差热分析、程序升温脱附、 N2物理吸附、程序升温氧化和傅里叶变换红外光谱等测试手段对不同运转时间及再生后的催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂运转时间在60 h以内时活性稳定,然后迅速下降;积炭是引起催化剂失活的主要原因. 催化剂表面的积炭主要沉积在 TS-1 的微孔内,含碳物种有两种类型: 易除炭存在于Ti中心附近,可在350 ℃下氧化除去;难除炭沉积于强酸中心 Si - OH 处,需在700 ℃下才能除去. 催化剂失活前后的骨架结构未发生显著变化,经烧炭再生后活性可恢复到新鲜催化剂的水平.
关键词:
钛硅分子筛
,
沸石催化剂
,
积炭
,
失活
,
环己酮
,
氨肟化
,
环己酮肟
,
过氧化氢
李颢
,
雷骞
,
张小明
,
索继栓
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60589-0
以四丙基溴化铵为模板剂,硅溶胶为硅源,正丁胺为碱源,采用水热合成的方法,将三价离子(Al3+,B3+或Fe3+)和Ti4+同时引入到MFI型分子筛的骨架,得到同时具有氧化和酸催化活性的双功能钛硅分子筛M-TS-1 (M=Al,B或Fe).通过X射线粉末衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱、氨程序升温脱附、电感耦合等离子体原子发射光谱和N2吸附-脱附等温线手段对样品进行了表征.结果表明,三价离子的引入,提高了TS-1的酸强度和酸量.采用乙烯选择氧化为探针反应考察了M-TS-1的催化性能.结果表明,Al-TS-1和B-TS-1在乙烯环氧化及后续的开环溶剂解反应中表现出较高的催化性能,H2O2的转化率在95％以上,H,O,的利用率大于90％,乙二醇和乙二醇单甲醚的总收率可达10％以上.
关键词:
钛硅分子筛
,
铝
,
硼
,
铁
,
双功能催化剂
,
乙烯
,
选择氧化
杨俊霞
,
姚明恺
,
赵松
,
刘月明
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90636
钛硅分子筛/H_2O_2体系催化酮氨肟化反应合成肟的过程中,产物肟的反应行为直接影响氨肟化过程的反应效率和操作稳定性.在Ti-MWW/H_2O_2体系催化丁酮氨肟化反应中研究了产物丁酮肟的反应行为,发现Ti-MWW和H_2O_2的共同作用促使丁酮肟发生水解,生成丁酮和氮氧化物,使得反应体系从碱性变成了酸性.TS-1/H_2O_2体系及产物环己酮肟均存在类似的现象.
关键词:
钛硅分子筛
,
过氧化氢
,
丁酮
,
丁酮肟
,
环己酮
,
环己酮肟
,
水解
丁姜宏
,
徐乐
,
徐浩
,
吴海虹
,
刘月明
,
吴鹏
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20860
以TiCl4蒸气处理深度脱铝的丝光沸石,采用气固相同晶置换制备了含钛丝光沸石(Ti-MOR),并以H2O2作为氧化剂,考察了釜式反应器中Ti-MOR催化甲乙酮(MEK)与氨的液相氨氧化反应合成甲乙酮肟(MEKO)的性能,进而在连续淤浆床反应器中评价了Ti-MOR的稳定性和选择性.结果表明,在优化的反应条件下,Ti-MOR催化剂上MEK连续氨氧化反应的转化率和MEKO选择性分别达到95％和99％以上,优于传统的钛硅分子筛TS-1;同时,MEK转化率、MEKO选择性、催化剂耐积炭性以及稳定性等指标接近结构重排改性的Ti-MWW催化剂.
关键词:
Ti-MOR分子筛
,
Ti-MWW分子筛
,
钛硅分子筛
,
液相氨氧化
,
甲乙酮
,
甲乙酮肟
任瑜
,
钱林平
,
岳斌
,
贺鹤勇
催化学报
使用短链二元羧酸(包括草酸、戊二酸、柠檬酸和酒石酸)为模板剂,采用溶胶-凝胶法合成了具有大比表面积,孔径在3～7 nm的钛硅介孔分子筛. EDX和紫外可见漫反射光谱的研究结果表明,所合成的钛硅介孔分子筛中钛的分布均匀,钛物种以孤立态四面体构型为主. 本方法所合成的钛硅介孔分子筛对环己烯环氧化反应具有很高的催化活性和选择性.
关键词:
二元羧酸
,
介孔分子筛
,
钛硅分子筛
,
环己烯
,
环氧化
孔令艳
,
李钢
,
王祥生
,
王云
催化学报
以TS-1为催化剂,水为溶剂研究了正辛烷中噻吩的选择氧化反应.结果表明,在TS-1/水/正辛烷三相体系中,在常压和333 K下噻吩硫完全转化成硫酸并转移到水相.以叔丁醇作溶剂时,噻吩同样能被氧化,只是反应速率较低.采用甲醇和乙腈作溶剂时,噻吩的氧化反应被抑制.可以认为,TS-1的骨架钛能够活化噻吩,并使其发生氧化反应.由于TS-1骨架的憎水性,水分子不影响噻吩与骨架钛的作用.分子较大的叔丁醇因空间位阻效应而不能与活性中心作用,因此也不影响噻吩的活化.但是,小分子溶剂如甲醇和乙腈,由于可与骨架钛作用,因而抑制了噻吩的活化,导致噻吩不发生氧化反应.
关键词:
钛硅分子筛
,
噻吩
,
氧化
,
过氧化氢
,
脱硫
王德强
,
张一波
,
肖德海
,
杨向光
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60193-3
考察了钛硅分子筛(TS-1)以及硅烷化钛硅分子筛(TS-1-S)上环烷酸钴(Co-nap)催化环己烷氧化反应性能.结果表明,TS-1和TS-1-S对该反应均具有显著的促进作用,环己烷转化率由无TS-1时的3.6%分别提高至6.4%和7.9%,产物选择性保持在80%左右,反应时间由300 min可缩短为130min.进一步的研究表明,随着TS-1的加入,Co-nap在其表面发生了吸附,使得均相反应变成了"类多相催化反应".这是反应性能显著提高的主要原因.
关键词:
钛硅分子筛
,
环己烷
,
均相氧化
,
吸附
,
硅烷化
宋芬
,
刘月明
,
汪玲玲
,
张海娇
,
吴海虹
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
研究了加料方式和底物浓度对钛硅分子筛Ti-MWW催化环己酮液相氨肟化反应的影响.结果表明,加料方式对 Ti-MWW 催化环己酮氨肟化过程有重要影响,过氧化氢的浓度对反应过程也有一定的影响.在过氧化氢缓慢加入反应体系的情况下,环己酮转化率和环己酮肟选择性都高于99%, 而且该反应过程以水作溶剂,对环境友好.
关键词:
钛硅分子筛
,
Ti-MWW分子筛
,
TS-1分子筛
,
环己酮
,
环己酮肟
,
液相氨肟化
成卫国
,
王祥生
,
李钢
,
郭新闻
催化学报
研究了TS-1/尿素/过氧化氢体系中的丙烯环氧化反应,考察了尿素用量和过氧化氢浓度对反应的影响.结果表明,加入适量尿素可以显著提高环氧丙烷选择性和过氧化氢的利用率,而提高过氧化氢浓度不利于丙烯环氧化反应.在尿素用量为31.2 g/L和过氧化氢浓度为0.09 mol/L时,过氧化氢转化率可达90.00%,环氧丙烷选择性可达96.12%,过氧化氢利用率可达98.46%.
关键词:
钛硅分子筛
,
尿素
,
过氧化氢
,
丙烯
,
环氧化
,
环氧丙烷
