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Fe2+/单过氧硫酸氢盐(PMS)体系降解水体中酮洛芬的机制研究?

苏跃涵 , 张利朋 , 王枫亮 , 王盈霏 , 苏海英 , 陈平 , 吕文英 , 姚琨 , 刘国光

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2016.09.2016030301

以酮洛芬(KTP)为目标污染物,研究了其在Fe2+/单过氧硫酸氢盐(PMS)体系中的降解行为.溶液的pH值不仅会影响KTP的存在形态,而且也会影响Fe2+/PMS体系中Fe2+的形态,进而影响KTP的降解,结果表明,酸性条件有利于KTP的降解,当pH=3时降解效果达到最佳,降解率为66.87%.分别以乙醇和叔丁醇做为自由基猝灭剂,检测到体系中存在硫酸根自由基与羟基自由基,且酸性时以硫酸根自由基为主导,而中性和碱性时以羟基自由基为主导,说明随pH值的升高体系中发生了SO-·4向 HO·转化.当HCO-3浓度从0增大至0.01 mmol·L-1时,其对KTP的降解起到促进作用,继续增大至10 mmol·L-1时,对KTP的降解起抑制作用. HA在0至10 mg·L-1浓度范围内对KTP的降解起到促进作用,继续增大至50 mg·L-1时则表现出抑制作用.自然水体中低浓度的腐殖酸、碳酸氢盐对KTP的降解起到促进作用,而高浓度则表现为抑制作用;采用UPLC/MS/MS对KTP降解产物进行鉴定,推测KTP在Fe2+/PMS体系下的降解途径主要涉及脱羧反应、酮基化反应和羟基化反应;用发光菌急性毒性实验评价了KTP降解过程中的毒性变化,发现KTP氧化过程中体系的毒性低于氧化前KTP的毒性,表明Fe2+/PMS体系是一种有效降低KTP毒性的方法.

关键词: 酮洛芬 , 硫酸根自由基 , 降解途径 , 毒性

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