葛晖
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李学宽
,
樊卫斌
,
秦张峰
,
吕占军
,
王建国
催化学报
考察了氮气预处理温度对硫代硫酸铵预硫化的Mo/Al2O3催化剂噻吩加氢脱硫(HDS)活性的影响. 采用X射线衍射、高分辨电镜、光电子能谱、热重质谱和硫分析等方法对催化剂进行了表征. 结果表明,预硫化催化剂经80 ℃低温处理并于200 ℃氢气原位活化后噻吩转化率达到最高. 对于氮气低温预处理或常温干燥的预硫化催化剂,载体氧化铝被硫酸根修饰,减少了Mo与载体的相互作用,使得催化剂活化后硫化程度高, MoS2活性相呈多层的Ⅱ型结构,因而HDS活性高. 高于200 ℃的氮气热处理造成硫代硫酸铵的分解,并有少量的多层MoS2活性相生成,但高温热处理造成硫的流失使得活性金属活化后硫化程度偏低,而且MoS2活性相呈现单层的Ⅰ型结构,因而HDS活性较低.
关键词:
氮气热处理
,
硫代硫酸铵
,
预硫化
,
二硫化钼
,
氧化铝
,
加氢脱硫
葛晖
,
李学宽
,
王建国
,
秦张峰
,
吕占军
,
杨英
催化学报
以硫代硫酸铵为硫化剂对MoO3/Al2O3催化剂进行预硫化,考察了制备方法和活化条件对预硫化催化剂噻吩加氢脱硫活性的影响. 结果表明,硫代硫酸铵预硫化的催化剂活化后,加氢脱硫活性好,噻吩的转化率达到99%以上,而二甲基二硫硫化的MoO3/Al2O3催化剂在相同条件下,噻吩转化率只有92%. 合适的活化温度为200～300 ℃, 活化压力增加有利于预硫化催化剂的还原硫化和加氢脱硫活性的提高. 硫代硫酸铵预硫化催化剂的高脱硫活性主要归因于多层的Ⅱ型MoS2活性相的形成,其次是硫化程度的提高. 硫代硫酸铵预硫化催化剂经过氢气活化和补充硫化两个阶段,其硫化程度高于传统方法硫化的催化剂.
关键词:
氧化钼
,
硫代硫酸铵
,
预硫化
,
活化
,
噻吩
,
加氢脱硫
季亚英
,
李文钊
,
徐恒泳
催化学报
为了更好地认识加氢脱硫和催化加氢反应中的载体影响和助剂效应,在同样的催化剂制备方法及反应条件下,研究了噻吩加氢脱硫(HDS)和四氢萘催化加氢(HYD)反应. 结果表明,对于无助剂的Mo和W催化剂,载体对催化活性的影响顺序为TiO2-Al2O3＞ZrO2＞Al2O3. 助剂的添加改变了催化剂活性顺序. Ni助剂催化剂的活性明显高于Co助剂催化剂. ZrO2担载的添加Ni的Mo和W催化剂分别获得了最佳的HDS和HYD活性. 然而,添加Pt的Mo和W催化剂其HDS和HYD活性仅是Pt与Mo(W)二者的加和,Pt与Mo(W)之间没有协同效应. 先将担载的Mo和W预硫化再将助剂引入体系的催化剂制备方法可以避免Ni和Co过早硫化形成类硫化镍(或硫化钴)物相,与采用螯合物分子方法制备的催化剂间有一定的相似性.
关键词:
噻吩
,
加氢脱硫
,
四氢萘
,
预硫化
,
载体影响
,
助剂效应
