任瑜
,
钱林平
,
岳斌
,
贺鹤勇
催化学报
使用短链二元羧酸(包括草酸、戊二酸、柠檬酸和酒石酸)为模板剂,采用溶胶-凝胶法合成了具有大比表面积,孔径在3～7 nm的钛硅介孔分子筛. EDX和紫外可见漫反射光谱的研究结果表明,所合成的钛硅介孔分子筛中钛的分布均匀,钛物种以孤立态四面体构型为主. 本方法所合成的钛硅介孔分子筛对环己烯环氧化反应具有很高的催化活性和选择性.
关键词:
二元羧酸
,
介孔分子筛
,
钛硅分子筛
,
环己烯
,
环氧化
陈晨
,
张巧红
,
马红
,
高进
,
孙志强
,
徐杰
催化学报
以十六胺为模板剂,采用一步共聚的方法,室温下合成出了骨架含金属钴离子,表面连接疏水性有机基团的双功能化中孔氧化硅材料,并在环己烷液相氧化反应中考察了该材料的催化活性. 有机基团的引入能够显著提高催化剂的活性,其中苯基效果最佳,其次是甲基和丙基.
关键词:
有机修饰
,
中孔氧化硅
,
环己烷
,
选择氧化
邹永存
,
孟祥举
,
于沂
,
杨淼
,
林凯峰
,
蒋大振
,
肖丰收
催化学报
Fe取代系列磷酸铝分子筛(FeAlPO4-5, FeAlPO4-11和FeVPI-5)在催化氧化芳香族化合物反应(如苯酚和苯的羟化、苯乙烯的环氧化以及萘酚的氧化)中具有很高的活性. 系统研究的数据显示,在苯酚和苯的羟化及苯乙烯的环氧化反应中,FeAlPO4-5及FeAlPO4-11的活性与TS-1催化剂相近; 在大分子萘酚的氧化反应中,FeVPI-5具有较高的活性,而小孔的TS-1则没有活性. 比较不同催化剂的活性结果表明,骨架中的Fe(Ⅲ)是催化剂的活性中心.
关键词:
磷酸铝铁分子筛
,
苯酚
,
苯
,
羟化
,
苯乙烯
,
环氧化
,
萘酚
,
氧化
,
过氧化氢
曹朝霞
,
丁延敏
,
王志超
,
毛新欣
,
尹艳红
,
杨书廷
无机材料学报
doi:10.15541/jim20160437
首次以海藻酸钙纤维为载体制得层状-钙钛矿结构的Ca2MnO4钙锰氧化物(Ca-Mn-O),并以尖晶石结构的CaMn3O6为对比样,测试了样品作为电化学氧还原催化剂(ORR)的性能.通过XRD、FE-SEM、TEM和BET对材料进行表征,结果表明该层状-钙钛矿结构的氧化物具有内部相互交联的多孔网状结构和大的比表面积.电催化测试结果表明:Ca2MnO4氧化物具有明显的催化活性,高的极限扩散电流密度、接近四电子氧化还原以及在碱性溶液中较低产率的过氧化氢,说明这种廉价而丰富的ORR催化剂具有潜在的应用前景.Ca-Mn-O氧化物的催化活性(初始还原电位、极限电流密度以及电子转移数)很大程度依赖于表面Mn的氧化态和晶体结构.此外,大的比表面积和多孔网状结构,增多了氧还原反应的电催化活性位;高的氧空位浓度有利于氧还原反应的进行;合适的晶体结构具有开放的空间,有利于氧的吸附.
关键词:
海藻酸钙纤维
,
非贵金属催化剂
,
Ca2MnO4氧还原
,
燃料电池
冯柄楠
,
卢冠忠
,
王艳芹
,
郭耘
,
郭杨龙
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60211-2
研究了活性炭负载的Cu-K-O复合氧化物催化剂上碳还原NO的反应.结果表明,K的加入可有效地提高CuO催化剂的活性和稳定性,当Cu/K的质量比为2时催化性能最佳.X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温脱附-质谱等结果表明,K与Cu间的协同作用可促进表面碳活化中心与表面氧物种生成CO2的反应,保持表面Cu2+活性中心的数量,从而有利于Cu2+/Cu+反应循环的进行.
关键词:
钾
,
氧化铜
,
活性炭
,
一氧化氮
,
选择性催化还原
陈永东
,
陈耀强
,
梅大江
,
张丽娟
,
董文萍
,
曹红岩
,
陈宏
,
龚茂初
催化学报
考察了超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化反应的催化性能,发现该催化剂经还原后对甲烷部分氧化反应表现出较高的催化活性. X射线衍射结果显示, Ni/Al2O3催化剂在超高温(1?200～1?400 ℃)下焙烧后生成了NiAl2O4, 且无相转移,进一步经950 ℃还原后催化剂中绝大部分Ni以单质Ni0形式存在. 透射电子显微镜测试结果表明,不同超高温焙烧的催化剂经950 ℃还原后Ni晶粒的大小无明显差异. 这说明超高温焙烧的Ni/Al2O3对甲烷部分氧化从Φ母呋钚钥晒榻嵛狽iAl2O4的可还原性以及还原后Ni0相似的晶粒尺寸. 同时还发现,焙烧温度越高,生成的NiAl2O4的还原温度越高.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
超高温焙烧
,
甲烷
,
部分氧化
,
还原
叶达洲
,
卓广澜
催化学报
制备了一系列不同Mg/Al比氟插层的水滑石(LDH-F), 并用X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电镜和BET比表面积检测法对催化剂进行了表征,考察了不同Mg/Al比的LDH-F在苯乙烯环氧化反应中的催化活性.结果表明, Mg/Al=5的LDH-F具有最佳催化活性.通过以乙腈和苯甲腈分别作为反应用腈的对比实验发现,苯甲腈的效果优于乙腈.以Mg/Al=5的LDH-F为催化剂, H2O2和苯甲腈为氧化剂对不同官能团化烯烃进行环氧化反应,结果表明,此催化体系具有良好的催化性能,在苯乙烯、茚、丙烯醇和烯丙基氯环氧化反应中转化率和选择性均在95%以上.
关键词:
氟插层水滑石
,
官能团化烯烃
,
环氧化
,
过氧化氢
杨琦
,
杜林颖
,
王旭
,
贾春江
,
司锐
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61113-5
在过去的25年,纳米金催化剂上 CO氧化反应得到广泛研究,但始终没有一致的结论。这是因为影响纳米金催化活性的因素很多,包括金的价态、载体的性质、氧空位、金属与载体之间的相互作用等,尤其是各影响因素之间相互牵制,增加了催化反应机理的研究难度。氧化铈载体表面氧缺陷的浓度较高,有利于活性金属组分在其表面的稳定和分散,因此氧化铈纳米晶负载的 Au催化剂受到广泛关注。此外,当 CeO2晶格中部分 Ce被化学性质不同的其它元素取代后,可以促进 CeO2晶格氧的活化,提高氧的储放能力,从而有利于催化反应进行。因此,本文采用水热法合成了组成均匀的 CeO2, CeZrOx和 CeZrLaOx三个载体,并通过沉淀-沉积法负载金。利用 X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线吸收精细结构(XAFS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术分析了催化剂的物相结构、表面性质、形貌以及金纳米颗粒的大小和价态等性质,并结合其在 CO氧化反应中催化性能的差异,探讨影响金催化剂活性的关键因素。 ；XRD, TEM, HRTEM和 XAFS结果表明,三个载体上所得金纳米颗粒的平均尺寸都在2–4 nm,且分散较好； XPS结果表明,影响催化剂活性的关键因素不是金的价态,而是载体表面的活性氧物种。从Raman结果可知,掺杂后的氧化铈载体上氧空位浓度明显增加,因而催化剂活性都有所提高。 H2-TPR进一步探讨了三个载体以及负载金后其氧化还原能力的变化,结果表明,金和载体之间的相互作用可以增强载体的氧化还原性能以及表面氧空位浓度,进一步提高了催化剂活性,而负载金催化剂氧化还原性能的变化与载体的组成密切相关。由于锆的掺杂可使金与载体之间相互作用减弱,而镧则增强了二者间相互作用,因此 Au/CeZrLaOx催化剂上锆和镧的协同掺杂作用使其表面活性氧物种浓度最高,低温时表现出最高的催化活性。
关键词:
金催化剂
,
二氧化铈掺杂
,
氧空位
,
一氧化碳氧化
,
金属-载体相互作用
